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【学术聚焦】潘飞教授课题组在锰基材料活化过硫酸盐去除抗生素方面取得进展
作者:叶宇轩  编辑:潘飞   发布时间:2023-10-16  发布来源:    浏览次数:

利用复合催化剂的增值效应来提高基于过一硫酸盐(PMS)的高级氧化工艺(AOPs)的实际应用一直是环境修复领域的热点话题之一。然而,复合催化剂/PMS体系的复杂结构阻碍了对活性物种起源和生成阶段的探索。

为阐明活性位点与活性物种之间的关系,潘飞教授课题组构建了具有结构化活性位点的锰碳基复合催化剂/PMS体系,以实现有机物转化的有效策略。本研究通过开发具有结构化活性位点(C = O)的锰碳复合材料来激活PMS降解四环素(TCH),研究了C = O-Mn与活性物种生成之间的相关性。此外,还提出了预氧化实验,将整个催化降解过程分为氧化和降解两个阶段。结果表明,C=O-Mn-PMS复合中间体从溶液中分离出来后仍能有效降解四环素。该研究还通过密度泛函理论(DFT)计算揭示了C=O-Mn催化剂中不同活性位点的结构-功能关系。Mn-OMn-O-MnC = O结构通过吸附PMS和单电子转移生成硫酸根自由基、羟基自由基、超氧自由基、单线态氧,实现了PMS的高效利用和TCH的快速降解,为基于Mn-碳复合材料/PMS体系的催化剂的反应机理和合理设计提供了新的思路。

研究成果以“Revisiting the multipath elimination of contaminants by carbonyl-containing manganese-carbon composites in the peroxymonosulfate system: A new way of constructing C-Mn-PMS complexes to distinguish the stages of active species production”为题,发表于环境领域TOP学术期刊Chemical Engineering Journal (中科院1区,2022IF=15.1,论文链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.144685)。论文第一作者为硕士生周火,通讯作者为潘飞教授。

在此基础上,团队首次尝试以活性碳纤维(ACF)为载体,在低温煅烧下将部分MnO2转化为多价的Mn3O4,合成了一种新的多价催化剂(MnOx@ACF)。具有高导电性和缓冲基质的ACF不仅可以调节MnOx的组成,还可以克服MnOx因其化学和热稳定性差而导致的团聚现象。此外,ACF自身结构和表面化学的多功能性可以将有机污染物吸附到自身表面,缩短有机污染物与活性物种之间的距离,从而提高催化剂的催化效率。

研究成果以“Activated carbon fiber mediated efficient activation of peroxymonosulfate system: modulation of manganese oxides and cycling of Mn species”为题,发表于化学领域TOP学术期刊Chinese Chemical Letters中科院1区,2022IF=9.1论文链接:https://doi.org/10.1016/j.cclet.2023.108407)。论文第一作者为硕士生肖俪曦,通讯作者为潘飞教授。


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